瞿秋白是通过沈雁冰（茅盾）、冯雪峰与左翼作家联盟发生联系的。
茅盾夫妇邀请瞿秋白夫妇到他家去住。茅盾住在愚园路树德里，瞿秋白在这里住了两个星期。有了充裕的时间，两个人就天天谈茅盾正创作的《子夜》，谈上海文艺界，谈左联的工作。
    1931年5月初，作家、左联的共产党员冯雪峰到茅盾家，第一次见到瞿秋白，他和茅盾考虑到瞿秋白的安全，要妥善安排伧的住所。冯雪峰没法在南京紫霞路68号谢旦如家为瞿秋白夫妇找到了住所， 不久，他们便迁到新居。
    瞿秋白很关心左联的工作，他早就对担任左联行政书记的茅盾提出：要改进左联的工作，《前哨》要继续办下去，作为左联理论指导刊物，另外再办一个文学刊物，专登创作。左联执委会采纳了这些意见，决定将已被查封的《前哨》，从第二期起改为《文学导报》继续出版，专登文艺理论研究文章。9月，由丁玲主编的《北斗》创刊，刊登文学作品。瞿秋白这一时期写的文艺论著，多数发表在《文学导报》（终刊后又有《文学月服》）和《北斗》）上。
    瞿秋白和左联执委一起起草了《中国无产阶段革命文学的新任务》的决议，纠正了左联自1930年3月成立以来纲领和行动上出现的“左”的倾向。这一时期，瞿秋白还拟定了文委会下属的社联、左联、教联、中国新闻学研究会和剧联等五大联盟的工作计划纲要。
    瞿秋白和左联中的共产党员夏衍、阳翰笙、钱杏村（阿英）都有频繁的接触。在瞿秋白的指导下，左联很快占领了上海的宣传阵地。例如，石凌鹤当了《申报》的《电影副刊》编辑，王尘无当了《晨报》的《每日电影》实际编辑；左翼作家在《东方杂志》、《申报月刊》及其他刊物上也发表了文章，特别是配合抗日斗争发表了许多反对国民党“先安内后攘外”政策的杂文、随笔、漫画等。夏衍、郑伯奇、钱杏屯、沈西苓、田汉等人参加了上海电影工作，因而控制了明星、联华、艺华等几个大电影公司编剧方面的领导权。左联还经瞿秋白同，争取了上海唱片业中首屈一指的百代唱片公司业务负责人任光，把聂耳、田汉、洗耳恭听星海、孙师毅等人作曲作词的进步歌曲录制成百代公司唱片，使《渔光曲》、《毕业歌》、《义勇军进行曲》、《大刀进行曲》等抗日救亡歌曲流传全中国，成了最能鼓舞群众抗日情绪的音乐作品。